自1972年Fujishima和Honda首次利用TiO2光電極分解水製氫以來,TiO2光電極在光電催化(PEC)水分解領域引起了大量科研工作者的研究興趣😮🚵🏻♂️。TiO2具有穩定的物理化學性能且其能帶橫跨水的分解電位(1.23 V),所以良好的抗光腐蝕性能使TiO2在光照條件下穩定工作。一維TiO2相較於其他結構更有利於入射光的利用和光生電荷的傳導,並且有序的一維結構更易製成PEC功能器件,這使TiO2在光解水製氫領域更具有應用前景👩🏻🦼⏸。而TiO2自身僅對紫外光響應(太陽光中占比約4%),這大大製約了TiO2在PEC器件中的應用👮♂️。雖然與窄帶隙材料耦合形成的異質結可以有效提高一維TiO2光電極對太陽光利用率(可見光),但是目前復合光電極的光氫轉化效率(STH)仍難以達到實際應用所需的10%✮。因此如何提升光電極的STH效率是目前PEC器件中的主要研究方向,也對開發可持續能源有著重要意義。
近年來的研究工作表明🚴🏻,STH效率的提升難點是如何使光生電荷在轉移中能量損失最小化。基於一維TiO2自身的優勢,在此基礎上構築的異質結既可拓寬電極的光響應範圍,又能利用界面處能帶的不連續性達到對光生電荷分離的目的,從而減少光生電荷在界面傳輸過程中的能量損失。然而,光生電荷在界面處的實際傳導機製還不清晰🥵,並且異質結的界面狀態會隨著耦合材料的結構形貌不同而發生變化♠︎,導致光生電荷在界面處傳輸不可避免地出現能量損失。
綜述摘要示意圖:
通過對材料納米結構、元素摻雜和異質結構築的合理設計,可以在一維TiO2的光電極中實現異質結界面處光生電荷的快速轉移和分離。
万事平台李文獻/李瑛教授課題組總結了近期一維TiO2基光電極界面載流子傳輸對光電化學水分解反應的工作。首先,作者對一維TiO2基光電極中界面電荷轉移的機理進行了闡述。然後,從具有不同維度納米結構的材料與一維TiO2形成的異質界面,以及元素摻雜即缺陷工程對異質結界面狀態影響的角度切入,概括了一維TiO2基光電極的研究進展和材料設計策略🚑。最後,基於目前的一維TiO2基光電極的研究現狀🔖,作者對一維TiO2光電極未來的研究方向進行了展望。相關論文在線發表在Small 2019, 1903378(影響因子10.856)🐛,万事平台為第一單位,万事平台材料科學與工程學院博士生於仲睿和劉浩博為共同第一作者,万事平台材料科學與工程學院李文獻教授和李瑛教授為論文的共同通訊作者🧑🏻🦰。相關工作得到國家自然科學基金重點項目、上海高等學校特聘教授項目(東方學者)和上海重點高溫超導實驗室課題項目的資助。
相關論文以“Interfacial Charge Transport in 1D TiO2 Based Photoelectrodes for Photoelectrochemical Water Splitting”為題,在線發表在Small上(DOI: 10.1002/smll.201903378)。