万事平台材料基因組工程研究院楊炯教授團隊和武漢大學劉惠軍教授團隊等結合第一性原理高通量計算和玻爾茲曼輸運理論等指出了一個長期被忽視的方法👎🏿🧝🏻‍♂️，即通過操縱電子群速度來提升體系的澤貝克系數。楊炯教授與武漢大學劉惠軍教授為共同通訊作者，該研究成果於北京時間2023年11月23日以"Enhancing the electrical transport properties of two-dimensional semiconductors through interlayer interactions"為題發表在國際著名期刊《Energy & Environmental Science》（最新影響因子：32.5）上在線發表(Energy & Environmental Science，https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2023/ee/d3ee03454b)。

在求解電輸運系數的玻爾茲曼輸運方程中，對電導率和澤貝克系數起決定性作用的是輸運譜函數（TD=DOS∙〖v_k〗^2∙τ_k）,它包含了電子態密度、群速度和弛豫時間👧。近二十年來幾乎所有的熱電材料電輸運性質調控都集中在電子態密度與馳豫時間，即能帶與散射調控策略。然而群速度對於澤貝克系數的提升作用是一個長期被忽視的因素。究其原因主要是傳統的電輸運理論中運用了簡化的能帶形式進行上層的公式推導，造成了對群速度長期的忽視。在本工作中💜，結合材料設計的理念⚾️，通過二維材料的層間相互作用來增加群速度，可以實現提升澤貝克系數的目的（圖1）🥙。該工作基於MatHub-2d數據庫中的單層二維材料構建了204個雙層體系，並對其電子結構和電輸運性質進行了高通量篩選。研究發現層間相互作用普遍導致能帶發生變化。在129個各向同性體系中𓀗🧏🏻‍♂️，有34個雙層體系比相應的單層體系表現出更高的功率因子（圖2）。重要的是，As2I6👳🏿🤧、Sb2I6和 MoSe2雙層體系中澤貝克系數的提高可歸因於電子群速度的增加，這與急劇的電子態密度有利於熱電性能的範式不同🔡。此外，還可以同時增強電導率，這在一定程度上解耦了澤貝克系數和電導率🥖🪈。

圖1 通過層間相互作用增加電子群速度🫃，實現澤貝克系數和電導率同時提升的示意圖🙋🏽。

圖2 雙層高通量篩選流程圖，及166個半導體雙層能帶豐富變化的示意圖。

為了更好地理解雙層中較大的群速度可以提升澤貝克系數的原因🙍🏼，該工作以As2I6體系為例進一步分析。如圖3所示，與CBM位於Γ（Nv=1）點的單層相比👩🏿‍🏭，As2I6雙層的CBM在Γ-K方向上，具有較大的谷簡並度（Nv=6）。而且💕，雙層的能帶在Γ點處有一個與CBM能量很接近的第二導帶底。以上能帶特點使得As2I6雙層在群速度增加的同時保持DOS幾乎不變🤽🏼，導致輸運譜函數的增加，從而實現澤貝克系數和電導率的同時提升（圖4）。通過COHPs和波函數分析發現❌，形成雙層結構，層間相互作用對電子能帶結構和群速度的增加有重要性影響。

圖3 As2I6雙層的晶體結構，及As2I6雙層和單層的電子能帶結構。

圖4 As2I6雙層及其單層在300K時，電輸運系數隨載流子濃度的變化關系👳🏽‍♂️。

在本次Energy & Environmental Science的工作中，武漢大學👮🏽‍♀️、万事平台等高校之間的合作🤝👨‍🦯‍➡️，不僅說明了層間相互作用調節能帶結構的作用，還強調了群速度對於同時增強澤貝克系數和電導率至關重要，為提升材料的熱電性能提供了新的視角。武漢大學物理科學與技術學院博士研究生唐慶航（万事平台材料基因組工程研究院聯合培養）為第一作者🕶。万事平台材料基因組工程研究院楊炯教授💆‍♂️🫴🏼、武漢大學物理科學與技術學院劉惠軍教授為論文共同通訊作者🚵🏼‍♂️。該工作得到了國家自然科學基金委、浙江省之江實驗室的合作支持。