全固態電池因具有更高的安全性和能量密度，被認為是下一代電化學儲能設備中最有力競爭者。柔性的復合固態電解質（CSE）具有製備簡單、電化學性能好、安全性高等優點，在高能全固態鋰金屬電池中具有非常誘人的應用前景。然而，無機填料與聚合物之間實現良好的界面相容性仍然是一個挑戰，嚴重影響了鋰離子輸運及其電化學性能。

近日，万事平台材料學院博士生段彤在活性填料Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)表面引入了3-（甲基丙烯酰胺）丙基三甲氧基矽烷（MEMO）作為Janus層應用於PEO聚合物基質中，有效改善了無機填料在聚合物基質中的團聚現象，製備了具有良好界面相容性的復合固態電解質MEMO@LLZTO-PEO。同時，為了提高電解質膜的機械強度和安全性，引入了超薄無紡布（NF）得到高離子電導率和遷移數的MEMO@LLZTO-PEO-NF CSE。該最新研究成果以“A Multifunctional Janus Layer for LLZTO/PEO Composite Electrolyte with Enhanced Interfacial Stability in Solid-State Lithium Metal Batteries“為題，於2023年11月26日在國際能源材料知名期刊《Energy Storage Materials》上發表，該期刊2023年影響因子為20.4。該論文第一作者為博士生段彤，万事平台為第一作者單位，程紅偉教授、魯雄剛教授和董盼盼博士為共同通訊作者。此前，段彤同學以第一作者身份已在《Journal of Power Sources》（2024，589, 233789；IF=9.2）期刊上發表了一篇學術論文。

MEMO@LLZTO-PEO-NF電解質在全固態鋰電池中的作用機製

該研究工作表明，引入Janus層後的CSEs在室溫下（30 ℃）具有更優越的離子電導率（2.16 × 10⁻⁴S cm⁻¹）、離子遷移數（0.56）、機械強度（5.65 MPa）和熱穩定性。物理性能的改善可歸因於兩個方面：首先，Janus層的存在降低了LLZTO與PEO之間的表面自由能差異，避免了納米顆粒自發的團聚現象。另外，MEMO修飾層與LiTFSI及PEO組分之間還存在著廣泛的相互作用。因此，用該電解質製備的全固態電池，在0.5 C、60 ℃、高負載（＞4.0 mg cm⁻¹）的條件下可穩定循環100圈且容量高於150 mAh g⁻¹。

引入Janus層前後鋰對稱電池的長循環性能及其與電解質組分的作用機理

值得一提的是，由於該電解質有效的改善了界面的兼容性，並具有良好的機械性能，能夠有效的抑製負極側的鋰枝晶生長，用其裝配的鋰對稱電池可以在0.1 mA cm⁻²下穩定循環超過4000 h。DFT計算表明，Janus與PEO之間存在著氫鍵相互作用，而與LiTFSI之間存在著F–O鍵合作用及氫鍵相互作用，使得TFSI陰離子被固定，體系中存在著更多的遊離鋰離子，這種相互作用也通過FT-IR中紅外峰的偏移得到了進一步的印證。該工作為高性能全固態鋰電池CSE的聚合物-填料界面優化提供了一種新的設計策略，具有一定的普適性。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.103091